Тя започва работа там през 1896 г. като „компютър“ (човек, който анализира астрономически данни) и продължава да работи там повече от 40 години, до пенсионирането си през 1940 г.
По време на престоя си в обсерваторията тя разработва Схема за класификация на Харвард , система за класифициране на звездите въз основа на техните спектрални типове. Тя също така каталогизира стотици хиляди звезди и откри над 300 променливи звезди.